近日，beat365中国官方网站微纳器件和材料物理团队王红艳教授课题组在二维共价有机框架（2D COFs）光催化剂材料的设计及其性能研究中取得重要研究进展，相关研究成果以beat365中国官方网站为第一单位，以“Design of Donor-Acceptor Type 2D Covalent Organic Frameworks as Efficient Photocatalysts for Visible-Light-Driven Water Splitting”为题，发表在材料学领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》（IF=18.5），该论文第一作者为王红艳教授指导的博士研究生陈娇，通讯作者为beat365中国官方网站王红艳教授和陈元正副教授、吉林大学化学学院白福全教授。
二维共价有机框架（2D COFs）因其丰富的可及催化位点和多孔结构带来的优异传质性能，在光催化全解水（OWS）制氢领域展现出重要的应用前景。这类材料可通过分子工程精确调控光吸收范围、载流子迁移率和催化活性位点分布，显著提升太阳光利用效率和催化活性。作为新兴的有机半导体光催化剂，2D COFs为开发高效、稳定的全解水系统提供了新思路，对推动绿色氢能发展具有重要意义。
在此项研究工作中，王红艳教授课题组通过至下而上的分子设计策略，将供体-受体（D-A）单元引入光敏单元羰基桥联三苯胺（CTPA）的二维周期性骨架中。研究团队基于乌尔曼C-C偶联反应，成功构建了一系列D-A型的二维共价CTPA基共价有机框架（CCFs）材料。第一性原理计算研究表明，D-A结构的引入显著增强了材料的分子间电荷转移效应，可实现光生载流子的高效分离与传输。这些二维CCFs材料具有室温及500K下的高稳定性，同时展现出2.31-3.15 eV的可调带隙，其能带结构满足光催化OWS的热力学要求，以及高的可见光区域的光吸收系数（~1 × 105 cm-1），此外，这些材料表面同时存在空间分离的HER和OER活性位点，可实现可见光驱动下的自发全解水过程。其中，CTPA-TPA COF材料的催化性能尤为突出，理论计算的太阳能-氢能（STH）转换效率高达18.6%。该研究为设计高效COFs基全解水光催化剂提供了新的分子工程策略。
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202505453
