近期，beat365中国官方网站纳米材料与计算物理团队陈元正副教授与南洋理工大学Simon A. T. Redfern教授、美国波多黎各大学陈中方教授等人开展国际合作，在探索设计高储能密度锂离子电池电极材料的理论研究中取得了突破性进展，研究成果以“Novel 2D porous C3N2 framework as promising anode material with ultra-high specific capacity for lithium-ion batteries”为题，于2022年2月4日发表在国际著名期刊J. Mater. Chem. A.（IF=12.732）上，并被编辑遴选为“HOT Papers”研究工作。
金属锂电池储能是当今开发清洁能源和实现国家智能电网的核心技术，也是近年来国家能源结构优化战略布局的关键支撑和国际关注研究的热点。考虑到氮掺杂碳基复合材料的重要优势，尤其在于其较多的碳原子轨道杂化类型、多氮活性位点、和丰富的微/纳米孔状结构，发现它们在发展高储能密度的碱金属离子电极材料方面显示出巨大的潜力。其中，二维孔状碳氮材料因其结构周期性多孔分布，可提供多离子吸附活性位点和离子存储空间，尤其展现出卓越的高储能密度潜力，成为近年来研究与发展高储能金属离子电极材料的理想材料之一。
图1.(a)基于群智算法和密度泛函理论计算开展二维孔状结构搜索流程图；(b)采用占位虚原子技术产生孔状二维结构示意图；(c)对碳体系开展孔状设计搜索的测试结果。
图2.(a) 有机框架结构数据库中不同有机结构单元示例，（b-j）基于学习多种有机框架结构单元所构建的二维多孔碳氮框架构型示例。
本工作发展利用基于群智算法的二维多孔结构搜索技术(图1)和基于有机框架结构构型的结构设计方法（图2），针对二元碳氮体系，在二维空间系统搜索设计了一系列新型二维孔状候选结构。在热力学和动力学稳定条件下，构建了二维空间碳氮体系稳定化学配比形成能图，揭示了不同化学配比稳定结构构型特征及其随化学元素含量从无孔到多孔的演变规律。针对候选结构中能量稳定的新型多孔a-C3N2框架结构进行了系统电极物性研究（图3），发现它作为金属锂离子电池阳极材料具备超高锂离子储能比容量(~2791 mA h g−1)（图4），给出增加多孔骨架中吡啶-N位点是多孔碳氮高储能结构的关键证据，为进一步探索设计高储能电极材料提供了结构设计准则和参考依据。
图3.(a)设计构建的a-C3N2框架结构图，(b) 构成a-C3N2结构框架的有机结构单元，（c）a-C3N2结构孔状单元电子局域函数，（d）a-C3N2结构吸附锂原子的活性位点。
图4.(a)提出的a-C3N2作为锂电池阳极材料储能设备模型，(b) 在a-C3N2结构框架中不同路径下锂离子迁移垒，（c）a-C3N2结构锂离子储能最大比容量与石墨、石墨烯及碳基材料等对应值比较柱状图，（d）a-C3N2结构随吸附锂原子数增加对应的吸附能和开路电压曲线图
该研究成果第一完成单位为beat365中国官方网站，纳米材料和计算物理研究团队2020级博士研究生蔡信勇和曲阜师范大学易文采博士为共同第一作者，Simon A. T. Redfern 教授、陈中方教授和陈元正副教授为本文共同通讯作者，该研究是在发展高储能电池领域取得的阶段性科研成果。该工作得到国家自然科学基金(12164009, 21905159, 21873017)、博士后科学基金（2021M690325）和四川省科技厅基金（2021YFG0228）等支持。近年来，beat365中国官方网站纳米材料和计算物理团队,在基于群智算法上深化拓展物理学与材料化学等交叉学科融合研究，在新能源材料与储能设备等领域取得了多项科研成果。
论文DOI: 10.1039/d1ta10877h
论文链接: https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ta/d1ta10877h/unauth
